Le parti Vert'libéral a été fondé en 2004 dans le canton de Zurich. Pour la toute première fois en Suisse, un parti combina l'écologie et l'économie. En l'espace d'un an, environ 300 membres l'ont rejoint. L'objectif de ce nouveau parti était (et est toujours) de maintenir l'équilibre du triangle de durabilité, à savoir l'environnement, le social et l'économie, en combinant un noyau écologique et une action libérale.

En 2006, le PVL s'est présenté pour la première fois aux élections avec ses propres listes. Dans les villes de Winterthur, Uster et Opfikon, il a obtenu deux sièges dans chacun des parlements communaux.

Lors des élections cantonales d'avril 2007, le PVL a en outre directement fait son entrée au Grand Conseil zurichois avec dix sièges.

Le Parti Vert'libéral Suisse a été fondé le 19 juillet 2007 à Zurich par les sections cantonales déjà existantes (Zurich et Saint-Gall). Le président fondateur était le conseiller national Martin Bäumle.

Après ses succès électoraux dans le canton de Zurich en 2006, le PVL s'est présenté pour la première fois aux élections parlementaires fédérales en octobre 2007. Les deux sections cantonales ont remporté un grand succès et le PVL a décroché d'emblée trois sièges au Conseil national (part électorale de 1,4 %) et un au Conseil des États. Après ce succès, la croissance du parti national a continué et, jusqu'en 2008, neuf autres cantons de Suisse alémanique ont rejoint le mouvement. Grâce à la création de sections à Fribourg, Vaud et Genève, les "Vert'libéraux" se sont également établis en Suisse romande. Avec un total de 14 sections cantonales, le parti présentait déjà un caractère national.

En 2010, les Vert'libéraux ont enfin pu entrer au parlement de la ville de Zurich en obtenant douze sièges lors des élections municipales, alors qu'ils n'avaient pas franchi la barre des cinq pour cent en 2006.

L'année 2011 s'est avérée être une année charnière pour le PVL, et ce à double titre. Il a atteint une part électorale de 5,4 % lors des élections parlementaires nationales, soit une augmentation de 4,0 %. Le PVL a donc fait partie des grands gagnants des élections et a largement contribué au renforcement du courant politique du centre. Avec douze représentant∙e∙s au Conseil national et deux au Conseil des Etats, un groupe parlementaire a pu être créé au Palais fédéral. De plus, la récolte de signatures pour la première initiative populaire vert'libérale –  'Remplacer la taxe sur la valeur ajoutée par une taxe sur l'énergie' – a débuté en juin 2011.

Comme son nom l'indique, cette initiative visait à remplacer la TVA par une taxe sur les énergies non renouvelables et à créer ainsi des incitations à l'amélioration de l'efficacité énergétique, aux économies d'énergie et aux investissements dans les énergies renouvelables. L'initiative avait été déposée à l'occasion des cinq ans du PVL et a recueilli 108'018 signatures. Le PVL a ainsi prouvé que, bien qu'il soit jeune, il est déjà capable de prendre des initiatives.

Avec la fondation de cinq sections cantonales supplémentaires à Schwyz, Neuchâtel, Tessin, Glaris et Schaffhouse, le PVL disposait alors de 19 sections au total. Il ne manquait plus que les partis cantonaux d'Uri, Nidwald, Obwald, Appenzell Rhodes-Extérieures, Appenzell Rhodes-Intérieures, Valais et Jura.

Pour les Vert'libéraux, l'année 2015 a été celle de la mise à l'épreuve. Après la croissance rapide et les nombreux succès des années précédentes, le parti a dû faire face à quelques revers. La première initiative populaire des Vert'libéraux "Remplacer la taxe sur la valeur ajoutée par une taxe sur l'énergie" a été fortement rejetée par le peuple suisse en mars. Le remplacement complet de la TVA était manifestement une trop grande étape pour les Suisses. Toutefois, les Vert'libéraux continuent de s'engager pour l'introduction d'un système de pilotage de l'énergie et donc pour une mise en œuvre du tournant énergétique favorable à l'économie.

En raison de conditions-cadres différentes et d'apparentements de listes moins favorables qu'en 2011, le PVL a ensuite perdu 0,8 % lors des élections au Conseil national d'octobre 2015, pour atteindre une part électorale légèrement inférieure à 4, 6 %. Ce résultat a entraîné la perte de cinq sièges au Conseil national dans les cantons de GR, LU, SG, TG et ZH. Comme les deux conseillers aux Etats vert'libéraux Verena Diener (ZH) et Markus Stadler (UR) ne se sont pas représentés, leurs sièges ont également été perdus. Le PVL n'était donc plus représenté à la Chambre Haute et le nouveau groupe comptait alors sept membres.

Les résultats au niveau fédéral n'ont cependant pas influé sur les résultats des élections cantonales. Malgré la situation nationale défavorable, certaines sections ont pu confirmer les résultats de 2011, d'autres ont même légèrement progressé. Les listes des Jeunes vert'libéraux ont également obtenu de bons résultats.

En 2018, le premier conseiller municipal vert'libéral de Zurich, Andreas Hauri, a été élu.

Lors des élections fédérales de 2019, le PVL a enregistré une nouvelle progression, remportant 16 sièges au Conseil national - un chiffre record - avec une part électorale de 7,8 %. 

Depuis 2020, le PVL est représenté par Katrin Cometta au conseil municipal de Winterthur. Avec l'élection de Beatrice Caviezel au conseil municipal d'Ustermer en 2022, les Vert'libéraux sont désormais représentés dans les exécutifs des trois plus grandes villes du canton de Zurich.

Esther Keller est la première conseillère d'État Vert'libérale à avoir été élue en 2020. Depuis, elle est à la tête du Département de la construction et des transports du canton de Bâle-Ville. En mars 2022, Peter Truttmann (NW) lui a succédé.

Grâce à la création du parti cantonal d'Uri et à son admission au sein du parti national lors de l'Assemblée des délégué∙e∙s du 2 avril 2022, le PVL est désormais représenté dans les 26 cantons, soit 18 ans après sa fondation. Avec leurs idées durables, leurs solutions pragmatiques et leur attitude optimiste, les Vert'libéraux rencontrent un grand succès dans toutes les régions de Suisse.